[00991932]新型类Fenton高级氧化体系的构建与污染物转化机理研究

该项目属于环境科学与工程领域，主要涉及水污染控制和环境化学学科的基础研究。项目围绕高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes，AOPs)研究方向，在863计划、国家自然科学基金、湖北省自然科学基金等资助下，对新型类Fenton型AOPs体系及其对环境持久性生物蓄积性有毒物质(PBTs)的降解转化能效及机制进行了系统研究。主要内容如下： 1.电协同Fenton或类电Fenton体系降解有机污染物的能效及机理在电Fenton体系中，投加的Fe²⁺离子活化过氧化氢转化为Fe³⁺离子后，可以通过阴极还原反应再生，实现了Fe²⁺离子的循环利用，同时可减少Fe²⁺离子用量。在基础上，提出了一种新颖的类电Fenton体系，在该体系中SO₄^-自由基和OH自由基共同作用于有机污染物，Fe²⁺离子同样可以在阴极持续再生，并促进污染物降解。 2.超声耦合Fenton体系处理难降解有机污染物的能效和机理在高级Fenton(advanced Fenton，Fe0/H₂O₂)体系中，超声的加入可以强化Fe0溶出生成Fe²⁺离子这一过程，利于Fenton反应的进行；同时Fe0颗粒的存在可降低超声的空化阈值，促进了空化效应。高级Fenton过程中Fe0由于不断溶出而无法重复使用，以羟基氧化铁替代Fe0活化过氧化氢可解决这一问题。在这一体系中，超声可以改善Fe²⁺/Fe³⁺的循环，而且超声既能改善反应物在液固两相间的传质，又可以持续清洁羟基氧化铁表面，使羟基氧化铁表面不致被反应产物覆盖而失活；因羟基氧化铁中铁的溶出而引发的均相Fenton反应对污染物的去除可以忽略，该体系的适用范围可由传统Fenton的酸性pH条件拓宽至中性pH条件。 3.氢氧化铁胶体表面配位反应强化三价砷光Fenton氧化新途径在近中性pH条件下，水中三价砷以AsO₂^-离子形态在氢氧化铁胶体颗粒表面通过配体交换形成配合物，发生光致配体-金属电子转移(LMCT)，极大提高三价砷氧化成五价砷的速率与效率，成为三价砷多相光Fenton氧化的强化机制，该机制在铁(氢)氧化物、含铁黏土矿物中普遍存在，对地表环境中铁-砷元素相互作用有了全新的认识。 该项目共发表SCI论文56篇，其中一区19篇，二区21篇，8篇代表作(含1篇ESI高被引论文)总他引242次，SCI他引212次。