[00845334]优质分子筛材料的设计合成

传统的分子筛材料主要包括微孔沸石分子筛和介孔分子筛，广泛地应用于石油炼制、能源化工以及环境保护等领域，是解决能源与环境问题的关键性材料。然而，由于分子筛材料的晶化机理尚不明确，实现其定向设计与合成一直是国际公认的极具挑战性难题。此外，这些材料虽然已广泛应用，但还存在合成不够绿色、不够有效、不够经济、不够优质等问题。该项目在国家杰出青年基金等项目的资助下，经过近20年的合成与性能系统研究、发现和对其规律的总结凝练，在国际上率先系统阐述了模板和溶剂在分子筛合成过程中的作用机制，并针对常用、熟知也是最为重要的分子筛材料进行创新与定向设计合成，创制出系列优质分子筛材料，使它们更有用、更环保、更有价值。主要发现点如下：发现了沸石分子筛晶化过程中的晶核与溶剂在晶化过程中的影响，提出了自发成核过程替代与原料直接固相晶化的理论和方法，设计了无有机模板剂和无溶剂等合成新策略，成功实现了系列工业常用但又是最重要的分子筛材料的绿色合成，大幅度降低了常规水热合成产生的废水与废气，打破了传统水热合成的固有概念，对沸石分子筛绿色合成做出突破性贡献。其中无有机模板剂合成Beta沸石分子筛在BASF公司成功实现了工业化。美国科学院和工程院院士Davis教授称无有机模板合成是一个“a significant breakthrough”；国际分子筛学会理事Morris教授在Angew. Chem.上撰写Highlight,高度评价了无溶剂合成微孔沸石在基础研究和工业生产的重要性。发现了介孔沸石合成过程中的介孔模板与微孔模板的协同作用以及模板与无机物种的强相互作用，提出了两类模板的匹配规律以及成孔作用机制，在国际上率先采用软模板方法设计合成出了全新的系列介孔沸石，它们同时具有微孔与介孔结构、优异的水热稳定性、传质速度快等特点，有效提高了催化反应性能，引领了介孔沸石分子筛的合成。其中，使用聚合物作为介孔模板合成方向可控的介孔ZSM-5沸石被德国T. Bein教授认为是“great challenge”。发现了介孔分子筛合成过程中沸石基本结构单元/功能单元与材料性能的构效关系，提出了基本结构单元/功能单元与模板剂以及溶剂自组装的理论和方法，设计合成了多种具有高水热稳定性和高催化性能的无机介孔硅铝与钛硅分子筛、有机基团功能化的无机介孔分子筛以及介孔高分子催化与吸附材料，是介孔材料合成的重大成果。其中沸石纳米结构单元前驱体与表面活性剂自组装设计合成介孔硅铝分子筛被国际介孔协会奖获得者美国教授Pinnavaia认为是提高硅铝介孔分子筛水热稳定性和酸性的最好方法。鉴于上述系统性和原创性的研究成果，被推荐人两次在戈登会议(GRC)上做邀请报告。上述的20篇核心论文总他引2169次，8篇代表性论文SCI总他引1020次。此外，上述工作还获得授权中国发明专利24项。