[01383915]介电、铁电材料的制备及其在存储器件中的应用

本项目属于无机非金属信息与功能材料领域。 以钙钛矿结构氧化物为代表的介电、铁电材料，因其具有极好的介电、铁电和热释电等性能，在存储器等微电子器件领域具有非常广阔的应用前景，受到研究人员的广泛关注。通过人工设计和选择合适的制备方法，这类材料可以表现出诸如介电、铁电增强等电学特征，同时低维尺度下的材料还具有相变尺寸效应﹑薄膜厚度效应等十分丰富的物理内容。因此制备出高性能介电、铁电材料并开展相关物理问题的研究，不仅将对材料的实际应用产生积极的促进作用，而且对于材料科学与凝聚态物理学的发展也有着重要的意义。近年来，我们在国家自然科学基金(10204016、50702036、10904101)和江苏省自然科学基金(BQ98037)的资助下，研究了介电、铁电材料的制备及其在存储器中的应用，在高介电系数、高剩余极化材料等方面取得了一些研究成果。 (1)在高介电系数材料研究方面，我们较早地报道了采用脉冲激光沉积法在商业化白金镀层硅衬底上获得高质量的钛酸铜钙多晶薄膜，系统研究了沉积气压、基片温度、激光能量以及薄膜厚度对薄膜微结构以及介电性质的影响，为该类薄膜在硅基上的生长提供了可靠的生长参数。并且提出了该薄膜介电系数进一步提高以及降低介电损耗的方法，揭示了钛酸铜钙多晶薄膜高介电系数的起源。系统研究了不同退火温度、退火气氛与钛酸锶钡薄膜介电性质的关系，揭示了钛酸锶钡薄膜中低频介电弛豫性质与氧空位的密切关系。同时还在氮气氛中低温沉积了具有异常高介电系数和优异介电温度特性的钛酸锶钡薄膜，为高介电系数薄膜的制备提供了一种新的思路。(2)在高剩余极化铁电材料研究方面，我们研究了制备工艺对硅基钕、镧掺杂的钛酸铋薄膜结构、表面形貌以及各类电学性质的影响，为深入研究这类高剩余极化材料并实现有效调控电学性能提供了理论依据；此外我们分别采用镧、锶以及锆掺杂的方法对传统钛酸铅薄膜的电学性质进行改善。通过镧掺杂获得了在硅基上生长的钛酸铅系列薄膜，其抗疲劳寿命和极化保持性能都达到了存储器实际应用水平，并阐明了其极化疲劳改善的微观机制。我们还系统研究了锶掺杂钛酸铅薄膜的非线性介电行为，揭示了薄膜中存在的介电弛豫及其对介电性能的影响，并深入研究了这类薄膜的介电弛豫起源。(3)我们通过构建同质或者异质多层膜，实现了硅基上介电、铁电薄膜的介电及铁电增强。同时利用缓冲层或者过渡层的方法，实现了多种介电、铁电薄膜电学性质的改善，这些改善对这类薄膜在硅基微电子器件应用方面有重要意义。同时在朗道相变理论、横场伊辛模型等理论框架内，我们详细讨论了铁电多层膜的界面对其介电性质的影响，并从理论上解释多态电滞回线产生的机理，为多态存储的实现提供了理论依据。(4)在铌锌钛酸铅弛豫铁电单晶研究方面，我们利用变温介电和热释电技术详细研究了弛豫型铁电体单晶在准同型相界附近的相变特征，以及对外界条件响应过程的各相变迁过程，为更深入地理解这类材料出现超高性能的物理本质提供了新的研究思路。 本成果共发表论文58篇，54篇发表在SCI(E)源期刊上，其余4篇论文也被EI收录。其中在SCI影响因子大于2.0以上的国际权威刊物上发表论文14篇。正在申请中国发明专利1项。这些论文发表以后，引起了国内外同行的广泛关注，已经被发表在包括Adv.Mater.、J.Am.Chem.Soc.、Chem.Mater.、Acta Mater.、Appl.Phys.Lett.、Phy.Rev.B等国际权威的材料、物理以及化学类期刊上的论文他引332次，其中单篇最多他引33次。